Разработка сцинтилляционного спектрометра-паспортизатора для высокоэффективного контроля контейнеров с РАО.

Московский инженерно-физический институт - МИФИ.
Лаборатория «Исследования радиоактивности окружающей среды»
Advanced Gamma-Spectrometry Laboratory

* - Для контактов: Тел.:  (495) 323-91-04.
Адрес электронной почты:  egorov@radiation.ru, 
Web-адрес:  www.radiation.ru

Введение.

Паспортизаторы радиоактивных отходов (РАО) представляют собой специализированные гамма-спектрометры, предназначенные для определения радионуклидного состава и активности упакованных в контейнеры РАО.

В паспортизаторах [1, 2], измерения проводятся одновременно нескольким (4-6 шт.) коллимированными HPGe детекторами, просматривающими сразу весь объем контейнера. Такое решение обеспечивает возможность идентификации любого радионуклидного состава находящихся в контейнере РАО и высокую чувствительность при приемлемых временах измерения, однако делает эти установки и их эксплуатацию весьма дорогостоящими для российского рынка.

Другим решением, реализованным в паспортизаторах [3, 4] и [5, 6], является применение одного коллимированного HPGe детектора. В установке [3, 4] проводится сканирование объема контейнера таким детектором посредством его перемещения. Соответственно существует возможность измерения реального пространственного распределения активности РАО внутри контейнера и использования этой информации при определении активности РАО. В установке [5, 6] детектор «просматривает» весь объем контейнера сразу и непосредственно определить пространственное распределение активности РАО внутри контейнера в этом случае не представляется возможным. Соответственно, при вычислении активности делаются определенные допущения и используются соответствующие методические приемы [6]. Такие решения, позволившие заметно снизить стоимость этих установок по отношению к [1, 2], обуславливают существенно худшую чувствительность по сравнению с [1, 2]. Кроме того следует отметить определенные снижение надежности и сложности в эксплуатации [3, 4], связанные с использованием перемещающегося детектора, а также методические проблемы, обусловленные принципиальным отсутствием какой-либо информации о пространственном распределении активности в [5, 6].

В установке [7] измерения организованы аналогично, но вместо HPGe детекторов используются несколько коллимированных сцинтилляционных детекторов. В описаниях [1, 2] есть краткое упоминание о возможности применения сцинтилляционных детекторов без указания характеристик установок в этом случае. К сожалению, достоверной информации о работоспособности установок [1, 2, 7] со сцинтилляционными детекторами нам найти не удалось.

Постановка задачи.

Тем не менее, в связи с ценовой привлекательностью использования сцинтилляционных детекторов в паспортизаторах РАО, мы решили исследовать возможность создания практически работоспособных систем с такими детекторами.

Ниже представлены основные результаты первого этапа работ: идентификация и определение активности локальных источников гамма-излучения, находящихся внутри стандартного 200-литрового цилиндрического контейнера с произвольным распределением поглощающего неактивного вещества по пространству контейнера и значениям плотности.

Был реализован следующий алгоритм определения радионуклидного состава и активности источников.

1. Идентификация радионуклидного состава и вычисление скоростей счета в пиках полного поглощения.

   Используется подход, представляющий дальнейшее развитие разработанных нами ранее методов определения площадей пиков в сцинтилляционных спектрах, в т.ч. процедура «улучшения» энергетического разрешения [8]. Результаты применения этих методов позволяют считать, что в значительном количестве практических случаев, когда радионуклидный состав РАО относительно прост или имеется априорная информация о нем, задачу идентификации радионуклидного состава находящихся в контейнере РАО можно успешно решать с использованием только сцинтилляционных спектрометров.

2. Калибровка спектрометра по эффективности в пике полного поглощения для различных энергий и положений источника в пустом контейнере.
3. Учет поглощения попадающего в детектор гамма-излучения в неактивном наполнителе контейнера. Используется разработанный нами метод G-фактора, позволяющий определять коэффициент ослабления гамма-излучения непосредственно из измеренного спектра при наличии в нем хотя бы одного пика полного поглощения.
4. Корректное определение положения источников в контейнере.

   Предполагается, что в реальных измерениях контейнер будет одновременно просматриваться сбоку нескольким коллимированными детекторами, «разбивающими» его на достаточно тонкие дисковые слои, такие, что эффективность регистрации будет пренебрежимо мало зависеть от «вертикального» положения источника в слое. Таким образом, необходимо определять только радиальную и угловую координату источника в каждом дисковом слое.

5. Определение активности РАО.

   Вычисление активности локального источника гамма-излучения проводится по следующей формуле:
   

   (1)

   
   где
   S – скорость счета в пике полного поглощения;
   ε – эффективность регистрации детектора;
   η – квантовый выход;
   K₁ и K₂ – поправочные коэффициенты на поглощение и геометрический фактор.
   
   Методы экспериментального определения этих величин описаны ниже.

Состав и основные характеристики макета паспортизатора РАО.

На рисунке 1 представлена структурная схема макета, разработанного для проведения описываемых исследований. На рисунке 2 представлена схема размещения основных функциональных узлов макета.

Источники и неактивный поглотитель размещаются внутри вращающегося вокруг вертикальной оси фрагмента стандартного цилиндрического 200-литрового контейнера, при этом ось коллиматора находится в плоскости вращения источника. Размеры фрагмента: 560 мм х 320 мм, толщина стенки: 2 мм. Использовалась скорость вращения фрагмента: 1 оборот за 72 секунды. Применялся коллимированный детектор NaI(Tl) размером 63 мм х 63 мм.

Особенностями макета являются следующие:

• Спектрометрическая информация накапливается в виде «список амплитуда-время», что позволяет формировать спектры гамма-излучения за интересующие отрезки времени или при интересующих угловых положениях контейнера, т.е. источника.
• Система управления поворотным столом позволяет устанавливать контейнер в интересующее угловое положение.

Рисунок 1. Структурная схема макета паспортизатора РАО.


Рисунок 2.Схема расположения основных функциональных узлов макета паспортизатора РАО.

Определение радионуклидного состава источников.

В таблице 1 представлены характеристики двух источников гамма-излучения, из числа использовавшихся в экспериментах. Радионуклидный состав и активности нуклидов в источнике № 2 были подобраны близкими к составу и активности нуклидов в источнике, использованном в [4] для тестирования паспортизатора РАО с HPGe детектором.

Источники поочередно располагались в средней плоскости вращающегося цилиндрического контейнера в двух точках: на оси вращения и на расстоянии 18 см от оси вращения. В первом случае толщина поглотителя составляла 28 см, во втором менялась от 10 см до 46 см. В качестве поглотителей использовались песок и вода. Измерение каждого источника составило около 6 минут, что соответствует 5 полным оборотам.

На рисунках 3-6 представлены накопленные в описанных выше измерениях спектры (нижние графики) и полученные из них соответствующими преобразованиями спектры с «улучшенным» энергетическим разрешением (верхние графики). Из рисунков видно, что «улучшение» спектров позволяет достаточно уверенно идентифицировать радионуклидный состав обоих источников. В случае источника № 2 результаты идентификации по сцинтилляционным спектрам совпадают с результатами идентификации по HPGe спектрам, представленным в [4].

Таблица 1.

Рисунок 3. Исходный и улучшенный спектры смеси радионуклидов ¹⁵²Eu, ²⁰⁷Bi, ⁴⁴Ti, ¹³⁷Cs (источник № 1). Источник расположен на оси вращения. Поглотитель - вода. Толщина поглотителя 28 см.


Рисунок 4. Исходный и улучшенный спектры смеси радионуклидов ¹⁵²Eu, ²⁰⁷Bi, ⁴⁴Ti, ¹³⁷Cs (источник № 1). Источник расположен на оси вращения. Поглотитель – песок. Толщина поглотителя 28 см.


Рисунок 5. Исходный и улучшенный спектры смеси радионуклидов ¹⁵²Eu, ⁶⁰Co, ⁹⁴Nb, ¹³⁷Cs (источник № 2). Источник расположен на расстоянии 18 см от оси вращения контейнера. Поглотитель - вода. Толщина поглотителя от 10 см до 46 см.


Рисунок 6. Исходный и улучшенный спектры смеси радионуклидов ¹⁵²Eu, ⁶⁰Co, ⁹⁴Nb, ¹³⁷Cs (источник № 2). Источник расположен на расстоянии 18 см от оси вращения контейнера. Поглотитель - песок. Толщина поглотителя от 10 см до 46 см.

Калибровка спектрометра по эффективности в пике полного поглощения.

Активности обнаруженных и идентифицированных ранее источников определяются по скоростям счета в пиках полного поглощения. Скорости счета и их погрешности вычисляются на этапе работы программы «улучшения» спектра. Переход от скоростей счета к активностям осуществляется при помощи эффективности в пике полного поглощения, которая определяется традиционными методами на основе измеренных значений скоростей счета в пиках полного поглощения калибровочных источников с известными активностями.

На рисунке 7 представлена зависимость относительной эффективности для источника ¹³⁷Cs от расстояния по перпендикуляру к оси детектора, проведенному на различных расстояниях от детектора. На рисунке 8 представлена зависимость относительной эффективности в пике полного поглощения для источника ¹³⁷Cs от расстояния детектор-источник в точках, находящихся на оси детектора. За единицу принята эффективность на оси вращения контейнера. Сплошными вертикальными прямыми на рисунке 8 отмечены стенки контейнера, а пунктирной вертикальной линией – ось вращения контейнера. На рисунке 9 представлена зависимость абсолютной эффективности детектора в пике полного поглощения от энергии гамма-квантов для точки, расположенной на оси вращения контейнера.

Рисунок 7. Зависимость относительной эффективности регистрации по пику полного поглощения источника ¹³⁷Cs от расстояния от оси детектора по перпендикуляру к ней, при различных расстояниях от детектора. За единицу принята эффективность в точке на оси детектора.


Рисунок 8. Зависимость относительной эффективности регистрации в пике полного поглощения для радионуклида ¹³⁷Cs от расстояния до детектора в точках, находящихся на оси детектора. За единицу принята эффективность на оси вращения контейнера. Сплошные вертикальные прямые отмечают положение стенок контейнера; вертикальная пунктирная линия отмечает положение оси вращения контейнера.


Рисунок 9. Зависимость абсолютной эффективности регистрации спектрометра от энергии для точки на оси вращения контейнера и на оси коллиматора (детектора).

Учет поглощения гамма-излучения в неактивном материале внутри контейнера.

Для корректного определения активности находящегося в контейнере источника необходимо учитывать поправку на поглощение гамма-квантов в наполнителе контейнера. В существующих методиках расчета активностей поглощение учитываются двумя способами.

• Вводится предположение о равномерном распределении неактивного поглотителя по объему контейнера, а величина самой плотности определяется делением массы содержащегося в контейнере вещества на его объем. Достаточно очевидно, что в случае негомогенного поглотителя с небольшими фрагментами, имеющими большую плотность, сделанное предположение может привести к достаточно большим и, самое главное, неконтролируемым погрешностям.
• Распределение плотности неактивного поглотителя по объему контейнера и самой величины плотности определяется по результатам «просвечивания» контейнера внешними коллимированными источниками, гамма-излучения которых регистрируется основными или вспомогательными детекторами. Можно предполагать, что в случае [1, 2] применение такого подхода вполне оправдано, т.к. приводит к относительно небольшому увеличению стоимости самих установок и их эксплуатации. Для установок [3-6] такой подход вряд ли оправдан, т.к. стоимость системы внешнего «просвечивания» уже вносит весомый вклад в стоимость всей установки.

Разработанная нами методика позволяет корректно оценить поправки на поглощение без какой-либо предварительной информации о внутреннем распределении наполнителя в контейнере и без использования внешних «просвечивающих» источников гамма-излучения. Это достигается тем, что:

• Спектрометрическая информация накапливается в виде «список амплитуда-время», что позволяет формировать спектры гамма-излучения за интересующие отрезки времени или при интересующих угловых положениях контейнера, т.е. источника.
• Используется метод G-фактора, позволяющий определять коэффициент ослабления гамма-излучения непосредственно из измеренного спектра при наличии в нем хотя бы одного пика полного поглощения.

На рисунке 10 приведены результаты определения коэффициентов ослабления для радионуклида ¹³⁷Cs с помощью G-фактора и по отношению скоростей счета в пиках полного поглощения от источника гамма-излучения без поглотителя и за поглотителем. Коэффициенты поглощения определены для различных поглощающих материалов и различных толщин поглощающего слоя. Видно, что разработанная методика обеспечивает весьма точное определение коэффициентов поглощения. Таким образом, есть все основания считать, что ее применение позволит устранить проблемы, связанные с предположением об однородном распределении плотности и будет наверняка существенно дешевле систем внешнего просвечивания.

Рисунок 10. Сравнение результатов определения коэффициентов ослабления гамма-излучения для радионуклида ¹³⁷Cs.

Определения положения источника в контейнере.

Для корректного определения активностей находящихся в контейнере локальных источников необходимо знать их радиальные и угловые координаты.

В предлагаемом нами методе, определение положения источника в контейнере базируется на возможности определения коэффициента поглощения гамма-излучения по методу G-фактора. Для двух положений точечного источника, соответствующих минимальному и максимальному расстояниям детектор-источник, для каждого наблюдаемого в спектре пика полного поглощения с энергией Ei справедливо соотношение

(2)

где
S_max(E_i) - скорость счета в пике полного поглощения, соответствующая максимальному расстоянию источник-детектор;
S_min(E_i) - скорость счета в пике полного поглощения, соответствующая минимальному расстоянию источник-детектор;
L₀ - расстояние от торца детектора до центра контейнера;
r₀ - расстояние от торца детектора до центра контейнера;
μ(E_i) - коэффициент ослабления, определяемый по методу G-фактора (см. предыдущий раздел).
Δ_i - искомое расстояние точечный источник – ось вращения контейнера.

Определение активностей находящихся в контейнере радионуклидов.

Были проведены эксперименты, в которых определялись активности источников № 1 и № 2, помещенных в различные точки фрагмента контейнера, заполненного неактивными поглощающими материалами. В таблицах 2 и 3 представлены результаты определения активностей нуклидов, входящих в состав источников № 1 и № 2. Значения толщин поглотителей d приводятся для справки и указывают, куда был помещен источник. При вычислении активностей толщины поглотителей d считались неизвестными и определялись из соответствующих спектров с помощью описанных выше методов. Видно хорошее согласие полученных значений активностей радионуклидов с их паспортными значениями.

Таблица 2.

Таблица 3.

Заключение.

Представленные результаты показывают, что разработанные методы позволяют проводить идентификацию и определение активности локальных источников гамма-излучения, находящихся внутри стандартного 200-литрового цилиндрического контейнера с произвольным распределением поглощающего неактивного вещества по пространству контейнера и значениям плотности, по результатам измерений, выполненных на сцинтилляционном спектрометре.

Разработанные методы могут быть, по-видимому, развиты на ситуации с находящимися в контейнере объемными источниками, а также на другие типы контейнеров, в т.ч. и несимметричные.

Отметим, что предложенные методы накопления и обработки экспериментальной информации могут быть использованы в паспортизаторах РАО с HPGe детекторами, что может улучшить их функциональные и эксплуатационные характеристики, а также снизить стоимость применения внешних «просвечивающих» источников гамма-излучения.

Список литературы

1. Информационные материалы «CANBERRA».
2. Информационные материалы «ORTEC».
3. Информационные материалы ЗАО «НПП ДОЗА»
4. Исаков А.П., Лебедева Т.Г., Мартынюк Ю.Н., Беланов С.В., Вербицкий В.В., Черкесов А.Э. Проблемы паспортизации радиоактивных отходов на предприятиях ЯТЦ. «АНРИ», номер 2, 2006 г., с. 46-51.
5. Информационные материалы ГП «Грин Стар».
6. Гаврилов П.М., Кохомский А.Г., Изместьев К.М., Сеелев И.Н., Полуэктов С.Ю. Разработка и метрологическая аттестация гамма-спектрометрического метода контроля активности и нуклидного состава низкоактивных твердых радиоактивных отходов. В сборнике материалов «Спектрометрический анализ, аппаратура и обработка данных на ПЭВМ». Часть 1. стр. 88-94. Обнинск ГЦИПК, 2006 г.
7. Информационные материалы НПЦ «Аспект».
8. Информационные материалы научной группы «Исследования радиоактивности окружающей среды». МИФИ. 2007 г.

Вернуться на главную страницу...